北陸先端科学技術大学院大学 科学技術振興機構（JST）

触媒と反応を同時に探す新手法「反応探索」を実証
―メタン転換で100万点規模のデータから未知反応の芽を発見―

ポイント

• 触媒と反応を同時に探し、未知の触媒プロセスを発見する新しい研究方法を実証
• メタン・酸素・二酸化炭素からなる広大な反応空間を探索し、生成物を限定しない質量分析により100万点規模の反応データを取得
• 従来の探索では到達困難だった高いメタン転換収率を実現し、想定外の生成物へつながる未知反応の芽も発見

【研究の背景と経緯】

　触媒は、化学プロセスの約80％で利用され、肥料、燃料、プラスチック、医薬品などを通して、間接的にGDPの約35％に影響するとされる、まさに人類の物質文明を支える材料です。私たちの身の回りにある多くの物質は、原料を目的の化合物へと変換する化学プロセスによって作られており、その多くで触媒が重要な役割を担っています。カーボンニュートラル社会の実現には、エネルギー利用の変革だけでなく、こうした物質生産の基盤である触媒技術の革新が求められています。
　しかし、触媒は極めて複雑であり、理論だけで最適設計することは困難です。触媒の組成や構造といった材料設計に加え、原料の組み合わせ、混合比、温度といった条件によって、生成物や性能が大きく変化します。このため、触媒開発は現在でも、実験的な試行錯誤に大きく依存しています。特に従来の触媒研究では、既知の反応に対する触媒開発や、既知の触媒に対する反応条件の最適化が中心でした。
　一方で、革新的な触媒プロセスの多くは、触媒と反応の新たな組み合わせを"偶発的に"見出すことで実現されてきました。このことは、触媒と反応を同時に探索する必要性を示していますが、その組み合わせは膨大であり、人の経験や直感だけでは効率的な探索は困難です。
　そこで本研究グループは、科学技術振興機構（JST）未来社会創造事業において、広大な探索空間の中から未知の触媒と反応を同時に発見する「反応探索基盤」の開発に挑んでいます。これは、「反応を決めて触媒を探す」研究から、「触媒と反応を同時に探す」研究への転換であり、既知の価値を最適化するだけでなく、未知の価値を発見するための新しい考え方です。本研究では、大量の触媒を合成し評価するハイスループット実験を使って、触媒と反応の同時探索を初めて実証することに成功しました。

【研究の内容】

　今回、本研究グループは、メタンを特定の生成物に転換するのではなく、メタンを有用な化合物へ転換する広い反応空間として捉え、触媒と反応を同時に探索することを試みました。具体的には、メタン・酸素・二酸化炭素からなるCH₄-O₂-CO₂三元系を対象としました（図１）。この反応空間には、例えばメタン酸化カップリング、部分酸化、ドライリフォーミング、非酸化的分解など、既に知られている複数のメタン転換反応が含まれています。従来の研究では、これらの反応ごとに原料比や目的生成物を定め、その条件で触媒を評価することが一般的でした。これに対して本研究では、既知反応を広大な反応空間の一部として捉え、化学量論組成に制限されない広い条件範囲を、触媒とともに探索しました。
　本研究では、研究グループがこれまでに構築してきたハイスループット実験基盤を用いて、単一酸化物、複合酸化物、担持触媒などからなる200種類の触媒ライブラリーを評価しました。各触媒について、25種類のCH₄/O₂/CO₂混合比を、600℃および800℃の2つの温度で調べました。さらに、生成物をC₂化合物や水素などに限定せず、質量分析により質量数1～100の範囲を網羅的に測定しました。これにより、200種類の触媒、50種類の反応条件、100種類の質量シグナルからなる、合計100万点規模の反応データを取得しました。
　その結果、触媒ごとに高い性能を発揮するCH₄/O₂/CO₂比が大きく異なることが分かりました。すなわち、ある一点の原料組成で「低性能」と判断される触媒でも、別の原料組成では優れた性能を発揮し得ることが明らかになりました。これは、触媒を正しく評価するには、触媒と反応条件を切り離さず、同時に探索する必要があることを示しています。
　実際に、エチレン、プロピレンなどのC₂-C₃炭化水素の生成では、既知反応の化学量論点^（注４）に近い条件に限定した場合の最大収率が約27％であったのに対し、化学量論点に限定せず広い反応空間を探索することで、30％を超える収率が得られました（図２）。この条件では選択率も80％を超えており、メタン酸化カップリングの歴史において重要な目安とされてきた高収率・高選択率の領域に到達しました。また、水素生成においても、既知反応の化学量論点に近い条件では最大収率が約85％であったのに対し、広い反応空間を探索することで、100％に近い高収率が得られました。
　さらに、生成物を指定しない網羅的な質量分析により、エチレン、プロピレン、水素といった主要生成物に加えて、1-ブテン、1,3-ブタジエン、ベンゼンなど、従来のメタン転換反応では主な標的とされてこなかった生成物も検出されました（図２）。特に、メタンからブタジエンのようなC₄炭化水素を作る反応は、収率としてはまだ未成熟であるものの、従来のように目的生成物を決めた探索では見逃されやすい未知反応の芽を示すものです。
　以上の結果は、化学反応だけを探しても適切な触媒がなければ反応は進まず、触媒だけを探しても適切な反応条件がなければ性能は発揮されないことを示しています。すなわち、革新的な触媒プロセスを発見するためには、触媒と反応を同時に探すことが重要です。本研究は、メタン転換のような高難度反応において、既知反応の収率を高めるだけでなく、新しい転換ルートを見出し得ることを示し、反応探索基盤の有効性を初めて実証しました。

【今後の展開】

　本研究は、触媒と反応を同時に探索する「反応探索」の初めての実証です。一方で、今回探索した範囲は、メタン、酸素、二酸化炭素の3成分からなる反応空間、200種類の触媒、50種類の反応条件に限られています。すなわち、広大な反応探索空間全体から見れば、今回の実証はまだごく一部を切り出したものです。
　それにもかかわらず、本研究では、既知反応の化学量論点に限定した評価では見落とされる高性能な触媒・反応条件の組み合わせや、従来の目的生成物を決めた探索では見つかりにくい未知反応の芽を見出すことができました。これは、反応探索が、既知の触媒反応を改良するだけでなく、未知の価値を持つ触媒プロセスを発見するための有力な方法であることを示しています。
　今後は、探索する基質、触媒、反応条件の範囲を大きく拡張するとともに、ハイスループット実験によるデータ取得のさらなる高速化と、機械学習を用いた効率的・自律的な探索を組み合わせていきます。これにより、研究者の経験や直感だけでは当たりを付けることが難しい広大な探索空間から、革新的な触媒と反応の組み合わせを効率的に発見する反応探索基盤の構築を目指します。
　本研究で得られた成果は、メタン転換に限らず、カーボンニュートラル社会の実現に必要なさまざまな触媒プロセスの開拓へ展開できると期待されます。

＜参考図＞

【用語解説】

【論文情報】

令和8年7月9日